近日，中國(guó)科學(xué)院低碳轉(zhuǎn)化科學(xué)與工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室暨上海高等研究院-上海科技大學(xué)低碳能源聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室研究員孫予罕、高鵬和李圣剛帶領(lǐng)的團(tuán)隊(duì)在二氧化碳催化加氫催化劑研發(fā)中取得重要進(jìn)展，實(shí)現(xiàn)了更高性能氧化銦催化劑的理性設(shè)計(jì)與合成。相關(guān)成果今天凌晨在線發(fā)表在《科學(xué)·進(jìn)展》上。
二氧化碳催化加氫反應(yīng)耦合太陽(yáng)能、風(fēng)能、生物質(zhì)等可再生能源，是一條綠色、可持續(xù)的甲醇、汽油等液體燃料的合成途徑，是循環(huán)經(jīng)濟(jì)包括“液態(tài)陽(yáng)光”和“甲醇經(jīng)濟(jì)”的重要一環(huán)，也可用于其它基礎(chǔ)化學(xué)品如烯烴、芳烴等的合成。
近年來(lái)，越來(lái)越多的研究表明，一些氧化物催化體系在該系列反應(yīng)中具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，受到國(guó)內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注，但仍需進(jìn)一步提升此類(lèi)催化劑的反應(yīng)性能，才有望繼續(xù)擴(kuò)大二氧化碳加氫工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域的戰(zhàn)果。
記者了解到，在這項(xiàng)研究中，科研人員通過(guò)密度泛函理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)，立方相氧化銦表面可形成兩個(gè)截然不同的二氧化碳吸附結(jié)構(gòu)，且分別對(duì)應(yīng)于目標(biāo)產(chǎn)物甲醇和副產(chǎn)物一氧化碳的生成路徑。為了快速搜索更有利于甲醇生成的氧化銦催化劑，研究人員擴(kuò)大了第一性原理計(jì)算范圍，考察了氧化銦主要晶相及其相對(duì)穩(wěn)定的晶面，并根據(jù)理論計(jì)算得到的反應(yīng)路徑建立了定性的催化性能預(yù)測(cè)模型。
根據(jù)理論模型預(yù)測(cè)，一種熱力學(xué)亞穩(wěn)定的六方相氧化銦的表面會(huì)在二氧化碳加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出更高的活性和甲醇選擇性。因此，研究人員進(jìn)一步采用極其簡(jiǎn)單的合成方法制備出具有不同晶相和形貌的氧化銦材料，對(duì)它們進(jìn)行了詳細(xì)的結(jié)構(gòu)分析和波譜表征，并考察了它們?cè)诙趸技託浞磻?yīng)中的催化性能，建立了氧化銦催化劑的構(gòu)效關(guān)系。
科研人員告訴記者，目前的研究成果很好地展示了計(jì)算科學(xué)應(yīng)用于工業(yè)催化劑輔助設(shè)計(jì)的巨大潛力，其所發(fā)現(xiàn)的高性能氧化銦催化劑有望被用于二氧化碳加氫制甲醇的工業(yè)過(guò)程，也將進(jìn)一步推動(dòng)二氧化碳加氫制低碳烯烴、汽油及芳烴等高碳烴的氧化物/分子篩雙功能催化劑的研發(fā)與工業(yè)應(yīng)用。
