【文章概述】
不穩(wěn)定的電極/固體電解質(zhì)界面和內(nèi)部鋰枝晶穿透阻礙了固態(tài)鋰金屬電池的廣泛應(yīng) 用，這就要求操作技術(shù)準(zhǔn)確地揭示其機(jī)理。本文，中科院化學(xué)所文銳研究員，萬(wàn)立駿院士原位光學(xué)顯微鏡觀(guān)察凝膠聚合物電解質(zhì)中的鋰電鍍/剝離過(guò)程揭示了相應(yīng)的動(dòng)態(tài)演變。隨著電流密度的增加，均勻的鋰礦床逐漸演化為苔蘚狀樹(shù)枝狀鋰枝晶。值得注意的是，鋰剝離后，鋰枝晶上原位形成的固體電解質(zhì)界面層（SEI）明顯被捕獲。定量分析還探討了SEI殼層的物理化學(xué)性質(zhì)和良好的局部離子導(dǎo)電性。誘導(dǎo)原位形成模量提高的SEI殼層，使Li析出物密集均勻地包裹，能有效地調(diào)控?zé)o枝晶行為。深入了解鋰枝晶演化及其功能SEI殼層將為SSLMBs的基礎(chǔ)研究和未來(lái)優(yōu)化提供更重要的信息。
【文章要點(diǎn)】
1）隨著電流密度的增加，均勻的鋰沉積逐漸演變?yōu)樘μ\狀和枝狀鋰枝晶。值得注意的是，Li枝晶上原位形成的固體電解質(zhì)界面(SEI)殼層在Li剝離后被明顯捕獲。
2）通過(guò)定量分析，研究人員探討了SEI殼層的物理和化學(xué)性質(zhì)，以及有利的局部離子導(dǎo)電性。研究發(fā)現(xiàn)，誘導(dǎo)具有增強(qiáng)模量原位形成的SEI殼層可以將Li析出物致密而均勻地包裹起來(lái)，可以有效地調(diào)節(jié)無(wú)枝晶行為。
GPE中銅電極在Li鍍/剝離過(guò)程中的結(jié)構(gòu)演變和反應(yīng)機(jī)理示意圖
【總結(jié)】
用原位光學(xué)顯微鏡觀(guān)察了GPE中Li的鍍/剝離過(guò)程，成功地闡明了Li枝晶形成的途徑和動(dòng)力學(xué)。隨著鍍鋰過(guò)程中電流密度的增加，三種主要的形貌由均勻的鋰沉積演變?yōu)樘μ\狀的鋰枝晶，然后演變成樹(shù)枝狀。在鋰剝離過(guò)程中，可以在沉積鋰的同一位置捕獲一個(gè)空心結(jié)構(gòu)的SEI殼層。進(jìn)一步定量表征了完全剝落的球形SEI殼層，揭示了其物理化學(xué)性質(zhì)，如形貌、機(jī)械模量和局部離子電導(dǎo)率。導(dǎo)電AFM探針結(jié)合EIS檢測(cè)到的離子導(dǎo)電特性為直接采用原位自然生長(zhǎng)的SEI外殼作為SSE提供了概念基礎(chǔ)。采用高模量、高離子導(dǎo)電率的原位生成SEI殼層，使Li沉淀層致密、均勻地包裹，可以有效地均勻Li的沉積/溶解，達(dá)到抑制Li枝晶的目的。本文的研究對(duì)Li枝晶演化及其SEI殼層形成的界面過(guò)程提供了深入的了解，有助于理解SSLMBs的降解機(jī)理。
【文章信息】
Yang Shi, et al, Revealing Interfacial Evolution of Lithium Dendrite and Its Solid Electrolyte Interphase Shell in Quasi-Solid-State Lithium Batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI：10.1002/anie.202001117
https://doi.org/10.1002/anie.202001117
