中國(guó)儲(chǔ)能網(wǎng)訊：2012年，清華大學(xué)物理系薛其坤研究組和中國(guó)科學(xué)院物理研究所表面實(shí)驗(yàn)室馬旭村研究組合作，開創(chuàng)性地在鈦酸鍶（SrTiO3）襯底上制備出FeSe薄膜，并報(bào)道了在單層FeSe/SrTiO3薄膜中可能存在臨界溫度接近甚至超過(guò)液氮溫區(qū)（77K）的超導(dǎo)電性【Chin. Phys. Lett. 29 (2012) 037402】。緊接著，中國(guó)科學(xué)院物理研究所／北京凝聚態(tài)物理國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(籌)超導(dǎo)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室周興江研究組與薛其坤研究組/馬旭村研究組合作，通過(guò)角分辨光電子能譜研究，發(fā)現(xiàn)單層FeSe/SrTiO3超導(dǎo)薄膜表現(xiàn)出簡(jiǎn)單、獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)，并具有近各向同性沒(méi)有節(jié)點(diǎn)的超導(dǎo)能隙【Nature Communications3 (2012) 931】。進(jìn)一步的光電子能譜研究發(fā)現(xiàn)，在單層FeSe/SrTiO3薄膜中可以存在電子結(jié)構(gòu)顯著不同的兩種相（N相和S相）。通過(guò)真空退火的手段改變載流子濃度，成功構(gòu)建了單層FeSe/SrTiO3的電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)電性隨載流子濃度演變的電子相圖，觀察到了單層FeSe薄膜中存在轉(zhuǎn)變溫度高達(dá)65K的超導(dǎo)跡象【Nature Materials12 （2013）605】。由于其最簡(jiǎn)單的晶體結(jié)構(gòu)、最簡(jiǎn)單的電子結(jié)構(gòu)以及可能的高臨界超導(dǎo)溫度，F(xiàn)eSe/SrTiO3薄膜已成為目前鐵基超導(dǎo)領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)。
薛其坤研究組/馬旭村研究組在對(duì)FeSe/SrTiO3薄膜的掃描隧道譜（STS）研究中還發(fā)現(xiàn)：對(duì)于同一塊FeSe薄膜樣品，單層FeSe薄膜區(qū)域已經(jīng)進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)，而雙層FeSe薄膜區(qū)域卻表現(xiàn)出絕緣（或者半導(dǎo)體）的行為【Chin. Phys. Lett. 29 (2012) 037402】。一個(gè)FeSe層之差能導(dǎo)致單層FeSe和雙層FeSe薄膜在電學(xué)性質(zhì)上出現(xiàn)如此巨大的差異，這一結(jié)果是很令人意外的。那么，單層FeSe薄膜和雙層FeSe薄膜究竟為什么會(huì)表現(xiàn)得如此不同？對(duì)這一問(wèn)題的研究，對(duì)于理解FeSe薄膜的摻雜機(jī)理以及超導(dǎo)起源有著重要意義。
周興江研究組的劉旭、劉德發(fā)、何俊峰、趙林和何少龍等人與薛其坤研究組/馬旭村研究組的張文浩、李坊森等人合作，利用角分辨光電子能譜，對(duì)單層和雙層FeSe/SrTiO3薄膜的電子結(jié)構(gòu)隨真空退火的演變進(jìn)行了詳細(xì)的比較研究。結(jié)果表明，在相同的退火條件下，當(dāng)單層FeSe薄膜由起始的N相完全轉(zhuǎn)變?yōu)镾相并進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)時(shí)，雙層FeSe薄膜仍然處于絕緣的N相（圖1）。這一結(jié)果與之前的掃描隧道譜觀察到的結(jié)果一致。接著，他們對(duì)雙層FeSe薄膜進(jìn)一步進(jìn)行系統(tǒng)的真空退火測(cè)量，以研究雙層FeSe薄膜是否像單層FeSe薄膜一樣，可以經(jīng)歷從N相到S相的轉(zhuǎn)變并產(chǎn)生超導(dǎo)。結(jié)果表明，一方面，雙層FeSe薄膜在經(jīng)過(guò)長(zhǎng)時(shí)間的真空退火后，表現(xiàn)出從起始的N相向S相轉(zhuǎn)變的跡象（圖2）。但另一方面，雙層FeSe薄膜通過(guò)真空退火實(shí)現(xiàn)從N相到S相的轉(zhuǎn)變遠(yuǎn)遠(yuǎn)比單層FeSe薄膜困難。
這項(xiàng)工作首先對(duì)FeSe/SrTiO3薄膜中電子摻雜的起源提供了重要信息，表明在真空退火過(guò)程中，襯底SrTiO3表面氧空位的形成所產(chǎn)生的電子電荷轉(zhuǎn)移，對(duì)FeSe薄膜電子摻雜和超導(dǎo)電性產(chǎn)生起主導(dǎo)作用。其次，基于該載流子產(chǎn)生機(jī)制，可以理解單層和雙層FeSe/SrTiO3薄膜電子結(jié)構(gòu)和電學(xué)性質(zhì)顯著不同的根源。在相同的真空處理?xiàng)l件下，由SrTiO3表面產(chǎn)生的載流子（電子）總量相同。對(duì)單層FeSe薄膜而言，所有的電子都可以轉(zhuǎn)移給這一個(gè)FeSe層，但對(duì)雙層FeSe薄膜，同樣的載流子則要在兩個(gè)FeSe層之間分配，從而導(dǎo)致對(duì)其中單個(gè)FeSe層摻雜效率顯著降低，從而難以實(shí)現(xiàn)從N相到S相的轉(zhuǎn)變和超導(dǎo)電性的產(chǎn)生。這項(xiàng)工作也對(duì)采取其它合適的手段來(lái)?yè)诫s雙層或多層FeSe/SrTiO3薄膜，探索更高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度提供了重要的啟示。
該研究結(jié)果發(fā)表在近期的《自然-通訊》雜志上【Nature Communications5, 5049 (2014)】。
圖1. 在相同條件下，單層FeSe薄膜（a-d）雙層FeSe薄膜（e-h）費(fèi)米面和能帶結(jié)構(gòu)的對(duì)比。
圖2. 雙層FeSe薄膜在固定退火溫度350℃不斷延長(zhǎng)退火時(shí)間的條件下，費(fèi)米面和能帶結(jié)構(gòu)隨退火時(shí)間的演變。
圖3. 退火初期單層FeSe薄膜(c,d)和雙層FeSe薄膜(e,f)的費(fèi)米面和能帶結(jié)構(gòu)隨溫度的演變，以及與BaFe2As2結(jié)果(g,h)的比較。
