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石墨相碳氮化合物光解水制氫研究獲進(jìn)展

作者:中國儲(chǔ)能網(wǎng)新聞中心 來源:綜合報(bào)道 發(fā)布時(shí)間:2013-01-08 瀏覽:次
    中國儲(chǔ)能網(wǎng)訊:從太陽能中捕獲能量是對(duì)環(huán)境影響最小,并且能夠滿足太瓦(Terawatt)級(jí)綠色能量需求、緩解能源危機(jī)的最直接有效方式。如果能夠在半導(dǎo)體材料表面捕集光,在固液界面利用太陽光催化分解水產(chǎn)生氫氣,將光能穩(wěn)定存儲(chǔ)為化學(xué)能,將會(huì)是一種可行、低成本的途徑。石墨相碳氮化合物(簡(jiǎn)稱g-C3N4)是具有類石墨烯結(jié)構(gòu)的二維片層狀聚合物半導(dǎo)體材料,物質(zhì)本身只含有地球上富含的碳和氮兩種元素,其獨(dú)特的半導(dǎo)體光催化特性已在太陽能利用上展現(xiàn)出很大的潛力。
 
    近期,中科院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所陳韋研究員課題組成功利用廉價(jià)、環(huán)境友好的工業(yè)原料尿素,在常壓熱聚合條件下獲得g-C3N4,所制得的黃色粉末在太陽光照射下,具有優(yōu)良的光催化活性)。這種方法的優(yōu)勢(shì)在于原料常見、單一且便宜,反應(yīng)條件簡(jiǎn)單可控易行,且可規(guī)模化制備(J. Mater. Chem. 2011, 21, 14398)。
 
    在此基礎(chǔ)上,課題組進(jìn)一步深入研究了尿素制得的g-C3N4(簡(jiǎn)稱UCN)的光催化分解水特性和機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn),UCN在模擬太陽光照下,分解水產(chǎn)生氫氣的效率比其他常用化工原料(如硫脲、雙氰胺等)制得的g-C3N4高出2-3倍以上。對(duì)材料的物化性質(zhì)研究結(jié)果顯示,UCN的比表面積是其它材料制備的g-C3N4的6倍左右,孔體積達(dá)到4倍,表面光照激發(fā)后載流子的復(fù)合率也更低。其主要原因在于,尿素在熱解的過程中生成大量氨氣,氣體的存在有利于多孔結(jié)構(gòu)的形成。此外,由于尿素中含有氧原子,物質(zhì)中存在的氫鍵和較強(qiáng)的C-O鍵都會(huì)降低材料的聚合度,更傾向于形成小片層多孔的高活性光催化材料。
 
    光催化劑除了需要具備高活性,高穩(wěn)定性也是一個(gè)重要的因素。該課題組在研究g-C3N4循環(huán)穩(wěn)定性的過程中發(fā)現(xiàn),當(dāng)光照在催化劑表面上,光生電子還原水放出氫氣,水同時(shí)被光生空穴氧化產(chǎn)生過氧化氫(H2O2),H2O2的存在不利于催化活性,但在通入氮?dú)饣蛘邔⒚荛]體系敞開在無光照、常壓大氣等條件下,就能釋放材料表面弱鍵結(jié)合的H2O2,自然溫和地加速恢復(fù)了材料的活性,獲得材料的可再生催化特性??梢姡蛩刂苽涞亩嗫譯-C3N4光催化活性、穩(wěn)定性高和表界面功能化途徑豐富,在其他領(lǐng)域上同樣有很大的應(yīng)用潛力。
 
    上述工作得到了國家自然科學(xué)基金委、中科院以及江蘇省自然科學(xué)基金委的大力支持。(來源:中科院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所)
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